Две низкообжиговые керамики Li2MGe3O8 (M = Ni, Co) были приготовлены методом твердофазной реакции и охарактеризованы их микроволновые диэлектрические свойства. Рентгеноструктурный анализ показал, что обе керамики кристаллизовались в кубическую структуру шпинели. Обе керамики хорошо уплотнялись при температурах ниже 960 °С. Керамика Li2NiGe3O8, спеченная при 940 °C с относительной плотностью ~95,2%, получила оптимальные микроволновые диэлектрические свойства с относительной диэлектрической проницаемостью (εr) ~8,6, добротностью (Q×f) ~42200 ГГц (на 12,2 ГГц), температурным коэффициентом резонансной частоты τf ~ −78,2 ppm/°C. Для Li2CoGe3O8 керамика, спеченная при 950 °C, имела относительную плотность 95,4%, εr 9,0, Q×f 40 500 ГГц (при 12,6 ГГц) и τf −42 ppm/°C. Отрицательные значения τf можно регулировать путем формирования композитной керамики с рутилом TiO2. Измерение химической совместимости показывает, что обе керамики не реагировали с серебром.
1. Введение
Низкотемпературная керамика с совместным обжигом (LTCC) вызывает значительный интерес из-за ее способности интегрировать пассивные компоненты в монолитный объемный модуль [1–3]. Как правило, микроволновая диэлектрическая керамика в качестве подложки должна отвечать жестким требованиям высокой добротности (Q×f), низкой диэлектрической проницаемости (εr) и близкому к нулю температурному коэффициенту резонансной частоты (τf). Кроме того, в устройствах LTCC диэлектрические керамические подложки уложены в несколько слоев и обожжены вместе с материалом внутреннего электрода (например, Ag). Таким образом, температура спекания микроволновых диэлектриков должна быть ниже, чем температура спекания внутренних электродов (961 °C для Ag), и должна быть обеспечена химическая совместимость. Недавно исследователи сообщили, что соединения шпинели могут быть использованы в качестве диэлектрической керамики для микроволнового излучения [4,5]. Сообщалось о паре шпинель-оксидных керамик на основе лития в Li2MTi3O8 (M=Zn, Mg, Co, Ni) с многообещающими микроволновыми диэлектрическими свойствами. Себастьян и др. В работе [6] сообщалось о керамике Li2ZnTi3O8, спеченной при 1075 °C с εr = 25,6, Q×f = 72 000 ГГц, τf = −11,2 ppm/°C. Керамика Li2CoTi3O8, спеченная при 1025 °С, имеет относительную диэлектрическую проницаемость (εr) ~28,9, добротность (Q×f) ~ 52600 ГГц и температурный коэффициент резонансной частоты (τf) ~ 7,4 ppm/°C) [7]. Яо и др. [8] сообщают о свойствах керамики Li2MgTi3O8, имеющей εr = 23,0, Q×f = 54,052 ГГц и τf = 1,5 ppm/°C при спекании при 1100 °C. К сожалению, температура спекания этих микроволновых материалов превышает 1000 °C, что ограничивает их применение в LTCC. Было предпринято несколько попыток снизить температуру спекания с помощью вспомогательных средств для спекания [9,10]. Ютака и др. сообщили, что замена Ti4+ ионами Ge4+ в керамике Ba6Sm8Ti18O54 может эффективно снизить температуру спекания [11]. Это вдохновляет нас использовать ион Ge4+ для полной замены Ti4+ в керамике Li2MGe3O8 (M = Ni, Co) для снижения температуры их спекания. Более того, поскольку ионная поляризация Ge4+(1,63) намного меньше по сравнению с Ti4+(2,93), замещение ионов Ge4+ также может снизить относительную диэлектрическую проницаемость в соответствии с уравнением Клаузиуса-Моссотти. Поэтому в настоящей работе были приготовлены керамики Li2MGe3O8 (M = Ni, Co) и изучены их кристаллическая структура, поведение при спекании, микроволновые диэлектрические свойства и химическая совместимость с Ag.
….
4. Выводы
Таким образом, керамика Li2MGe3O8 (M = Ni, Co) была приготовлена методом твердотельной реакции. Обе керамики хорошо уплотнялись при температурах ниже 960 °С. Керамика Li2NiGe3O8 показала хорошие микроволновые диэлектрические свойства с εr ~ 8,56, значением Q×f ~ 42 200 ГГц и τf ~ -78,2 ppm/°C. Для керамики Li2CoGe3O8 оптимальные микроволновые диэлектрические свойства составили: εr ~ 8,99, Q×f ~ 40 500 ГГц и τf ~ -42 ppm/°C. Отрицательное значение τf керамики Li2MGe3O8 (M = Ni, Co) может быть изменено с помощью TiO2, а керамика 0,85Li2MGe3O8+0,15TiO2, спеченная при 940 °C в течение 4 ч, демонстрирует улучшенные свойства с εr ~ 10,4, Q×f ~ 35 700 ГГц, τf ~ -1,8 м.д./°С. Кроме того, анализ XRD и EDS показал, что обе керамики химически совместимы с серебряными электродами при соответствующих температурах спекания. Эти результаты позволяют предположить, что подготовленные прорастающие шпинели Li2MGe3O8 могут быть многообещающими кандидатами для технологии LTCC.